Segundo Alceu Masson, na monografia: “Caí, nome do rio que banha o município, é palavra de origem indígena, provindo do tupi-guarani. Seus elementos etimológicos, na língua de origem, são caá-y. O primeiro caá, significa mato; o segundo, y (ou ig, como querem alguns estudiosos do assunto) significa água. O sentido de caá-y é, pois, água do mato. Ou seja, rio do mato. (V. “Novo Dicionário Nacional”), do padre Carlos Teschauer, sj).

Até o dia 1º de janeiro de 1939 – data em que pela primeira vez se comemorou, no país, o Dia do Município, a denominação São Sebastião do Caí vinha sendo geral e oficialmente usada. Por resolução do Conselho Regional de Geografia, que teve também o intuito de evitar confusões, daquela data em diante o nome da sede do município, extensivo à comuna, foi reduzido para Caí.”